Carl Gerold führte auch als erster österreichischer Buchdrucker 1816 die neue Technologie des Steindruckes oder Lithographie ein, die Alois Senefelder 1798 entwickelt hat. Dieses neue und kostengünstige Verfahren erlaubte hochwertige Vervielfältigungen in hoher Stückzahl und eignete sich auch vorzüglich für Illustrationen. Noch heute wird der Steindruck von vielen Künstlern verwendet.
Sein Engagement für das Buchdruckgewerbe erweiterte Carl Gerold um ein energisches Eintreten gegen die immer schärfer werdende Zensur in der Zeit des Vormärz. Obwohl er Staatskanzler Metternich einige Zugeständnisse abringen konnte, brachte erst das Revolutionsjahr 1848 eine substanzielle Wende sowie eine Flut von neuen Zeitungen und Zeitschriften. Eine davon war die noch bestehende österreichische Tageszeitung „Die Presse“, die kurz nach ihrem Erscheinen am 3. Juli 1848 wegen der hohen Nachfrage vom Gerold Verlag gedruckt wurde. Ende des Jahres verkaufte Carl Gerold die eigens zu diesem Zweck errichtete Druckerei an den „Presse“-Gründer August Zang, da der Gerold Verlag bereits mehrere Zeitungen und Zeitschriften herausgab – wie die „Ostdeutsche Post“, den „Lloyd“ oder das Wiener „Fremdenblatt“ unter der Leitung von Heinrich Heines Bruder, Gustav Heine.
Lange vor dem Revolutionsjahr 1848 war der Gerold Verlag Vorreiter in der Herausgabe von Zeitschriften. Schon ab 1818 erschienen die bekannten „Jahrbücher der Literatur“, ein Jahr später die „Jahrbücher des K.K. polytechnischen Institutes in Wien“, herausgegeben von seinem Gründer Johann Josef von Prechtl (heute Technische Universität Wien), später die „Medicinischen Jahrbücher“ und viele mehr. Carl Gerolds Affinität zu Naturwissenschaften, besonders zur Medizin, prägte stark das Portfolio des Verlags im 19. Jahrhundert. 1856 erfolgte die Ernennung „zum Buchhändler der kaiserlichen Akademie der Wissenschaften“. Der Verlag erwarb sich auch den Ruf als Ausbildungsstätte für junge Buchhändler aus ganz Europa. Einer dieser „Lehrlinge“ war der aus Leipzig stammende Rudolf Brockhaus. Auf der Weltausstellung in London 1862 wurde der Verlag für die beste typographische Ausstattung ausgezeichnet.